Kaijia Duan, Jingrong Ning, Lai Zhou, Shiquan Wang, Qin Wang, Jianwen Liu*, Zaiping Guo, Synergistic Inorganic-Organic Dual-Additive Electrolytes Enable Practical High-Voltage Lithium-Ion Batteries, ACS Appl. Mater. Interfaces, 2022, 10.1021/acsami.1c24808. (IF: 9.229)
高压下电解液严重分解容易导致锂离子电池性能退化，成为高能量密度电池实际应用的一大障碍。为了解决这些问题，设计了一种由无机二氟磷酸锂(LiDFP)和有机1, 3, 6-己三腈(HTN)组成的双功能电解质添加剂，并将其用于提高高压Si@C/LiNi0.5Mn1.5O4充满电池的性能。与电解质中的溶剂相比，具有更低LUMO能量的LiDFP优先还原，有利于在阳极上形成致密稳定的膜，有效抑制电解质的副反应，有助于容忍Si@C电极的体积膨胀。此外，HTN较低的HOMO能量可以提高电解质的抗氧化性，HTN的C≡N官能团有助于去除电解质中的微量水和副产物HF。在1.0 M LiPF6传统电解液中添加1 wt % LiDFP和1 wt % HTN的Si@C/ LiNi0.5Mn1.5O4全电池在0.2 C下循环150次后，容量保持率高达91.57%，而没有添加任何添加剂的电池容量保持率为34.58%。此外，电解质添加剂电池的库仑效率平均可达99.75%，而同类电池的库仑效率为~96.54%。LiDFP和HTN的协同效应为提高高压电池的实际产业化性能提供了一条有前景的策略。
